舉薦得以晉升，後來楊複恭失勢，張浚便轉而依附田令孜，疏遠楊複恭。等到楊複恭再次掌權，對張浚恨之入骨。皇帝知道張浚和楊複恭有嫌隙，特意親近倚重他。張浚也把建功立業當作自己的責任，常常把自己比作謝安、裴度。李克用討伐黃巢，駐軍河中時，張浚擔任都統判官。李克用看不起張浚的為人，聽說他擔任宰相，私下對朝廷的使者說：“張公喜好空談卻沒有實際才乾，是個會顛覆國家的人。主上隻看重他的虛名就任用他，將來擾亂天下的，一定是這個人。”張浚聽說後，對李克用懷恨在心。皇帝從容地和張浚談論古今治亂的道理，張浚說：“陛下如此英明睿智，卻被朝中的權臣和地方的藩鎮控製，這是我日夜痛心疾首的事。”皇帝詢問當前最緊迫的事務是什麼，張浚回答說：“沒有什麼比增強兵力、征服天下更緊迫的了。”皇帝於是在京城大規模招募士兵，人數達到十萬。
等到朱全忠等人請求討伐李克用，皇帝命令三省、禦史台四品以上的官員商議此事，認為不可以討伐的人占十分之六七，杜讓能、劉崇望也認為不可以。張浚想要依靠外部勢力排擠楊複恭，就說：“先帝兩次逃往山南，都是沙陀人造成的。我常常擔心李克用和河朔藩鎮相互勾結，導致朝廷無法控製。現在兩河的藩鎮共同請求討伐他，這是千載難逢的時機。隻要陛下把兵權交給我，不出一個月，就能平定李克用。如果錯過今天的機會，以後再後悔就來不及了。”孔緯說：“張浚說得對。”楊複恭反駁道：“先朝皇帝流離遷徙，雖然是因為藩鎮驕橫跋扈，但也因為朝中的大臣處置不當。現在宗廟剛剛安定，不應該再挑起戰端。”皇帝說：“李克用有複興朝廷的大功，現在趁著他處境危急去攻打他，天下人會怎麼說我呢？”孔緯說：“陛下所說的，是一時的體麵；張浚所說的，是萬世的利益。昨天我已經計算過用兵、運輸糧草、犒賞士兵的費用，一兩年內還不至於匱乏，就看陛下能否下定決心去做了。”皇帝認為兩位宰相的意見一致，便勉強聽從了他們的建議，說：“這件事現在就交給你們兩個人了，不要讓我蒙羞！”五月，朝廷下詔削除李克用的官職爵位和宗室屬籍，任命張浚為河東行營都招討製置宣慰使，京兆尹孫揆為副使，任命鎮國節度使韓建為都虞候兼供軍糧料使，任命朱全忠為南麵招討使，王鎔為東麵招討使，李匡威為北麵招討使，赫連鐸為副使。張浚上奏請求任命給事中牛徽為行營判官，牛徽說：“國家剛剛經曆過戰亂，就想做出英明威武的舉動，主動去挑釁強敵，會讓諸侯離心離德，我看這次行動一定會讓國家陷入困頓。”於是牛徽以年老多病為由，堅決推辭。牛徽是牛僧孺的孫子。
李克恭驕橫放縱，不懂得軍事。潞州人向來喜歡李克修的簡樸節儉，而且李克修並不是因為有罪而死，潞州人都很憐憫他，因此將士們都離心離德。起初，潞州人背叛孟氏，牙將安居受等人召來河東的軍隊，攻取潞州。等到孟遷獻出邢州、洺州、磁州，歸降李克用，李克用對他十分寵信，任命他為軍城都虞候，他的宗族親屬都被提拔擔任重要職務，安居受等人既怨恨又恐懼。昭義鎮有一支精銳部隊，號稱“後院將”。李克用得到三州之後，打算圖謀河朔，命令李克恭挑選後院將中尤其驍勇善戰的五百人，送往晉陽，潞州人都很舍不得。李克恭派遣牙將李元審以及小校馮霸率領這五百人前往晉陽，走到銅鞮的時候，馮霸劫持部眾發動叛亂，沿著山路向南行進，到達沁水時，部眾已經擴充到三千人。李元審率軍攻打馮霸，被馮霸打傷，逃回潞州。五月十五日（庚子），李克恭前往李元審的住所探望他，安居受率領黨羽發動叛亂，攻打並燒毀了李元審的住所，李克恭、李元審都被殺死。眾人推舉安居受為留後，歸附朱全忠。安居受派人召馮霸前來，馮霸不肯來。安居受心生畏懼，逃出潞州，被農夫殺死。馮霸率領軍隊進入潞州，自稱留後。
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當時朝廷正在討伐李克用，聽說李克恭被殺，朝中大臣都向皇帝祝賀。朱全忠派遣河陽留後朱崇節率領軍隊進入潞州，暫代留後事務。李克用派遣康君立、李存孝率領軍隊包圍潞州。
五月二十七日（壬子），張浚率領各路軍隊五十二都，以及邠州、寧州、鄜州、夏州的雜虜軍隊，共計五萬人，從京城出發。皇帝登上安喜樓為他餞行。張浚屏退身邊的人，對皇帝說：“等我先鏟除了外部的禍患，然後再為陛下鏟除內部的奸賊。”楊複恭在一旁偷聽，聽到了這番話。兩軍中尉在長樂阪為張浚餞行，楊複恭向張浚敬酒，張浚以喝醉為由推辭，楊複恭開玩笑說：“相公手握兵權，出征討伐，還裝模作樣嗎？”張浚說：“等我平定賊寇回來，再讓你看我裝模作樣吧！”楊複恭更加忌恨他。五月二十八日（癸醜），朝廷削除李罕之的官職爵位。六月，朝廷任命孫揆為昭義節度使，兼任招討副使。
六月初三（丁巳），茂州刺史李繼昌率領部眾援救成都。六月初五（己未），王建率軍攻打李繼昌，將他斬殺。六月初七（辛酉），資簡都製置應援使謝從本殺死雅州刺史張承簡，獻出雅州，向王建投降。
孫儒向朱全忠請求和解，朱全忠向朝廷上表，請求任命孫儒為淮南節度使。沒過多久，朱全忠殺死孫儒的使者，兩人再次成為仇敵。
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