業回國。經過五年半的留學生涯，李叔同在西洋繪畫上已具有極高造詣，成為中國早期西畫發展史上一位大師級的重要人物。
留學期間為他做模特並由此相互愛戀的日本女子隨他一同來到中國。李叔同的不少畫作便是以她為模特而創作的，其中包括中國近現代繪畫史上最早的人物裸體畫。
時值辛亥革命前後，國內金融市場陷於一片混亂，李家家境也由此急轉直下，所營的幾家票號相繼倒閉，百萬家產虧空殆儘，幾至於破產。
回國後不久，李叔同先後在天津工業專門學校，及在直隸高等工業學堂執教過半年左右的時間，負責美術的教學。年底辭職去了上海，此後再未回過天津。
1912年民國元年壬子三十三歲
年初，應好友楊白民之請，任教於城東女校。
3月，加入政治色彩很濃的文學社團“南社”，但他在南社的活動不多，隻參加過3次集會。同時，受聘擔任上海《太平洋報》編輯，負責廣告版及副刊“太平洋文藝”版，與柳亞子、蘇曼殊等人共事。他在該報任職的時間雖不長，卻業績斐然。他主持的“太平洋畫集”和“太平洋畫刊”深受讀者的喜愛，而他在廣告設計方麵的諸多創新之舉給報刊廣告的設計注入了鮮活的生命力，在中國廣告業的發展史上產生一定影響。
8月，應浙江兩級師範學校教務長經亨頤之邀，赴杭州任教，在該校圖畫手工科負責音樂、美術課程。在其後7年多的教育工作中，培養了大量人才。其學生中，後來卓有成績者有音樂教育家劉質平，美術教育家吳夢非、李鴻梁，文學家曹聚仁、蔡丏因、黃寄慈；畫家豐子愷、潘天壽、沈本於等。正是由於他出色的工作，該校的藝術教育在當時國內同級別的學校中成為首屈一指。
1913年民國二年癸醜三十四歲
5月，編印綜合性文藝刊物《白陽》，其中發表的由他作詞配曲的三部合唱曲《春遊》，係我國最早的一首合唱歌曲。
1914年民國三年甲寅三十五歲
在浙一師的美術教學中推行人體寫生，比劉海粟在上海美專的類似創舉為時更早，成為中國人體寫生教學的第一人。
1915年民國四年乙卯三十六歲
5月，加入著名的西泠印社。
6月，在浙一師組織學生成立了一個金石篆刻研究會，名為“樂石社”，李
叔同擔任社長。最初這隻是一個學生業餘活動組織，因李叔同遍邀諸友入社，又得西泠印社諸多名家時相提契，乃得規模漸備，實際上成為當時西泠印社之外杭州又一個著名的金石社團。
同年開始兼任南京高等師範的教職，在那裡他也倡導組建了一個與“樂石社”性質相近的文藝社團“寧社”，活動多與金石書畫相關。
歌曲創作漸至高峰期，創作了大量的優秀歌曲，最著名的有《送別》、《早秋》、《憶兒時》等。
1916年民國五年丙辰三十七歲
是年夏天，在一本日本雜誌上讀到一篇介紹斷食的文章，深感興趣。年底，利用寒假入杭州虎跑寺斷食18天，並記下詳細的《斷食日誌》。這次斷食使李叔同有了深刻的宗教體驗，有身心靈化的感覺，成為他此後開始學佛乃至剃度出家的一個至關重要的契機和原因。
1917年民國六年丁巳三十八歲
自虎跑斷食以來，對佛教興趣日濃，漸漸開始茹素、閱經及供佛。其時與著名學者馬一浮交往甚密，最初學佛即受到馬一浮的指引。
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在日本留學的學生劉質平經濟上遇到困難時，李叔同多方設法幫助，並決定從自己的月薪中拿出五分之一提供無償資助，鼓勵他堅持完成學業。為師之恩，令劉質平終生難忘。
1918年民國七年戊午三十九歲
正月裡，馬一浮介紹其友人彭遜之來虎跑小住，沒過幾天，彭遜之忽然在此出家，李叔同目睹其情景，大為感動，即於2月25日(農曆元宵節)這天正式皈依三寶，禮了悟老法師為皈依師，受法麼演音，號弘一，真正成為了一名佛門在家弟子，並開始為出家作準備。
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