火力猛轟北門及沿江一帶，牽製敵軍，配合陸師行動。是年九月初五（1861年9月5日），湘軍終於攻克安慶，太平軍守將葉芸來、吳定彩以下萬餘人戰死。
安慶的克複，是太平天國戰爭中的決定性戰役。天京失去了最後一道強有力的屏障，暴露在湘軍兵鋒之下。彭玉麟在此役中居功至偉，清廷賞加其巡撫銜，並賞穿黃馬褂，以示殊榮。然而，當將士們歡慶勝利時，彭玉麟卻獨自一人登上旗艦樓船，遙望江南。他取出木匣中的乾梅花，心中默念：“梅姑，安慶已克，天京在望，你……可能看見？”功成名就，卻無人分享，勝利的喜悅絲毫無法衝淡他心底的孤寂與哀思。
攻克安慶後，湘軍順流直下，兵鋒直指天京。彭玉麟水師作為先鋒，一路掃蕩沿江太平軍殘存據點，於同治元年（1862年）春，進泊天京護城河口，與曾國荃陸師會合，對天京形成合圍。
此時，彭玉麟已實際成為湘軍水師的最高統帥（楊嶽斌已調任他職），麾下戰船數百，水勇逾萬，旌旗蔽空，聲勢浩大。他駐節於天京上遊的大勝關，建立水師指揮部，統籌整個天京戰場的水陸協調與江防事務。
圍困天京期間，彭玉麟的水師任務極其繁重：
江麵封鎖：嚴防死守，杜絕任何物資通過長江進入天京。他派艦船日夜巡邏，甚至深入支流小河，確保封鎖線滴水不漏。
阻擊援軍：同治元年至二年，李秀成多次率太平軍主力回援天京，發動多次大規模解圍戰。彭玉麟水師利用江防優勢，配合陸師，屢次擊退試圖渡江或沿江而進的太平軍，尤其在阻擊李秀成“十三王”救天京的戰役中，水師炮火發揮了關鍵作用。
策應陸師：水師炮火不斷轟擊天京城牆，尤其是臨江的儀鳳門、太平門等處，削弱城防，支援陸師的攻城作業。
在此期間，彭玉麟的官銜也一再升遷，先後被授為兵部侍郎、漕運總督（均未赴任，仍在軍前）。但他始終恪守“不要官”的原則，多次上疏懇辭，甚至在同治二年（1863年），清廷欲任命他為安徽巡撫，他竟以“不習吏治，且軍務正急”為由，堅決請辭，最終改授為水師提督。此舉在官場中堪稱異數，卻更加彰顯其淡泊名利、一心為國的風骨。朝野上下，無不對其“三不要”精神欽佩有加。
同治三年（1864年）六月十六日，湘軍曾國荃部攻破天京城，轟轟烈烈的太平天國運動失敗。
在天京陷落前的最後時刻，彭玉麟水師嚴密監視江麵，防止洪秀全或太平軍核心人物從水路逃脫。城破之後，部分太平軍乘船試圖突圍，均被水師攔截殲滅。長達十四年的內戰，終於接近尾聲。
。方地撫安，民災濟賑求請，情陳力極也，果戰報彙僅不他，中報奏的廷朝給在。憫悲了滿充中心，痍瘡目滿的來帶南江給爭戰了睹目眼親他。運航江長複恢，防江後戰頓整手著始開並，隊部星零剿追，力勢軍平太的存殘遊下中江長清肅，師水揮指即立他。懈鬆未並麟玉彭，後複克京天
ｗｔ．ｐｏｏ到請，節章新最書本看
。歎喟沉深的”人心傷一第今古“了出發他讓，起一在織交痛傷恒永的愛至去失與煌輝的利勝，花梅的枯乾和章印方那著握緊中手，江長的儘散煙硝著看，上艦旗在站他。隔永人天已卻，定約的”定平下天待“姑梅與他但，償已願夙，報得仇大。緒情的雜複了滿充卻心內麟玉彭，時之仰景眾萬、就名成功在就，而然
。歇停未從，雪風的處深心內其，”帥雪“的淮江震威。暖溫與靜寧份那的時梅畫伴相姑梅與，日冬陽衡中憶記及不遠，華浮切一這，言而他對，而然。峰頂的耀榮臣人了到達，銜保少子太加，職世尉都車輕等一封受麟玉彭，京天克攻
。思追儘無的姑梅對與擇抉的退身成功對麵，年晚的生人入步將他，來下接。滿豐大高加更象形其使，懷胸的姓百係心、居不成功及以，骨風的”命要不、官要不、錢要不“其。功之世不下立國天平太定平為，淮江震威終最，用作性定決了揮發中役戰鍵關等京天、慶安、江九克攻在，師水整重，能才事軍的越卓和力毅的凡超以，藏深痛悲人個將，後愛摯失痛在麟玉彭
